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酚类加氢脱氧催化剂研究进展 预览
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作者 邱泽刚 尹婵娟 +1 位作者 李志勤 冯跃阔 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第8期3658-3669,共12页
酚类加氢脱氧(HDO)是石油、煤基液体燃料和生物质油转化利用中的重要过程,催化剂在其中起关键作用。酚类加氢脱氧催化剂包括过渡金属硫化物、还原态金属催化剂、磷化物、碳化物和氮化物等。本文从活性、选择性、稳定性和催化机理等方面... 酚类加氢脱氧(HDO)是石油、煤基液体燃料和生物质油转化利用中的重要过程,催化剂在其中起关键作用。酚类加氢脱氧催化剂包括过渡金属硫化物、还原态金属催化剂、磷化物、碳化物和氮化物等。本文从活性、选择性、稳定性和催化机理等方面介绍了各类催化剂的研究进展。过渡金属硫化物重点介绍了负载的CoMoS催化剂和非负载的MoS2,其中晶态MoS2具有优异的活性和选择性。还原态金属介绍了负载的非贵金属(Ni、Mo和Co)、贵金属(Rh、Ru、Pd和Pt)和双金属(NiRu、Ni-Fe、Mo-Pt和Pd-X)等催化剂,并对不同的金属催化剂进行了比较。磷化物重点介绍了SiO2负载的Ni2P、MoP和CoP,Ni2P/SiO2具有很高的催化活性和选择性。碳化物主要是Mo2C催化剂,其具有较高的芳环类产物选择性。氮化物主要是Mo2N催化剂,其加氢脱氧活性仍有待提高。各类催化剂大多存在稳定性欠缺的问题,过渡金属硫化物主要是提高催化剂对水的稳定性,还原态金属必须重视杂质尤其是硫引起的中毒问题,可考虑与脱硫催化剂组合使用,磷化物应关注积炭和颗粒团聚。 展开更多
关键词 酚类 加氢 加氢脱氧 催化剂 生物质 煤焦油
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B助剂对Ni2P/MCM-41催化剂结构及其加氢性能的影响 预览
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作者 宋华 代雪亚 +3 位作者 朱天汉 秦浩 宋华林 李锋 《中国石油大学学报:自然科学版》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期170-177,共8页
采用程序升温还原法制备B改性的Ni2P/MCM-41催化剂,结合X-射线衍射(XRD)、N2等温吸附、CO吸附、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)、X-射线光电子能谱(XPS)、透射电镜(TEM)等手段对催化剂进行表征。考察不同B质量分数(1%~3%)对Ni2P/MCM-41催化... 采用程序升温还原法制备B改性的Ni2P/MCM-41催化剂,结合X-射线衍射(XRD)、N2等温吸附、CO吸附、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)、X-射线光电子能谱(XPS)、透射电镜(TEM)等手段对催化剂进行表征。考察不同B质量分数(1%~3%)对Ni2P/MCM-41催化剂的结构和加氢脱氧(HDO)、加氢脱硫(HDS)性能的影响。结果表明:B的引入能促进较小粒径、较高分散度的Ni2P相的生成,减少催化剂表面的磷富集,增加暴露的Ni活性位的数量,增大催化剂的比表面积;B的引入显著增加催化剂的L酸量,进而增加总酸量;B改性催化剂的HDO和HDS活性均高于不含B的催化剂,且当B的质量分数为2%时催化活性最佳,此时HDO反应转化率达到95%,无氧产率达82%,HDS反应转化率达到97%。 展开更多
关键词 磷化镍 加氢脱氧 加氢脱硫 改性
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木质纤维素衍生平台化学品制备液态烷烃的研究进展 预览
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作者 石宁 唐文勇 +3 位作者 唐石云 葛武杰 刘云花 黄伦昌 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第7期3097-3110,共14页
液态烷烃C5+是汽油、柴油、航空燃油等当前社会的运输燃料的主要成分。本文综述了利用木质纤维素衍生平台化学品制备液体燃料的研究进展,着重总结了生物质衍生平台化学品通过碳链增长得到长链含氧化合物,然后经过加氢脱氧(HDO)得到C7+... 液态烷烃C5+是汽油、柴油、航空燃油等当前社会的运输燃料的主要成分。本文综述了利用木质纤维素衍生平台化学品制备液体燃料的研究进展,着重总结了生物质衍生平台化学品通过碳链增长得到长链含氧化合物,然后经过加氢脱氧(HDO)得到C7+液体烷烃的技术研究进展。木质纤维素衍生平台化学品包括山梨醇、糠醛、5-羟甲基糠醛(HMF)、环戊酮、甲基呋喃、酚类、丙酮、丁醇、乙醇、乙酰丙酸、γ-戊内酯等。其中,糠醛、5-羟甲基糠醛和环戊酮在碱性催化剂作用下能与其他羰基化合物发生羟醛缩合反应实现碳链增长;甲基呋喃、苯类及苯酚类衍生物可以在强酸催化作用下通过烷基化/羟烷基化反应实现碳链增长;丙酮能与乙醇、丁醇发生α-烷基化反应实现碳链增长;乙酰丙酸可以转化为戊酸、丁烯或当归内酯,再分别通过酮基化反应、烯烃齐聚反应和加成反应实现碳链增长。诸多利用生物质衍生物化学品制备长链烷烃的路径中,利用5-羟甲基糠醛和甲基呋喃制备长链烷烃的技术路线存在路径过长、原料不易获取的问题;利用环戊酮和苯酚类物质能够得到高密度长链环烷烃,是一条有竞争力的路线;糠醛和乙酰丙酸易于从生物质中大规模制取,且利用糠醛和乙酰丙酸制备长链烷烃的反应路径短,较易实现工业应用。 展开更多
关键词 生物质 长链烷烃 平台化学品 羟醛缩合 烷基化 加氢脱氧 液体燃料
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生物质制备航空燃油级烷烃的研究进展
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作者 陈善帅 路之纤 +4 位作者 卢奇棋 韩钰璇 朱万斌 崔宗均 王洪亮 《中国农业大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2019年第9期1-9,共9页
为降低航空燃油制备及使用过程中的碳排放,从1999—2017年已发表的56篇文献,总结生物质制备航空燃油的多条关键路径及特点,重点分析碳水化合物液相化学催化转化制航油的方法。结果表明,通过制备不同种类的平台化合物,控制缩合条件,利用... 为降低航空燃油制备及使用过程中的碳排放,从1999—2017年已发表的56篇文献,总结生物质制备航空燃油的多条关键路径及特点,重点分析碳水化合物液相化学催化转化制航油的方法。结果表明,通过制备不同种类的平台化合物,控制缩合条件,利用碳水化合物可以制得具有较好物化性能的航油级烷烃。同时提出了一条利用木质素转化的有效路径——采用氧化预处理技术,预先活化木质素中的关键化学键,使之后续能在温和条件下高效可控降解,而后加氢脱氧得到含有合适碳数的芳烃或环烷烃。展望未来,该领域需开发温和高效的生物质预处理方法,合成高水热稳定性、廉价催化剂,降低氢气用量和反应温度,同时考虑生物质原料的整体一锅化转化,为规模化生产创造条件。 展开更多
关键词 生物质 航空燃油 氧化预处理 加氢脱氧 木质素 烷烃
Pt/TiO2催化间甲基苯酚加氢脱氧路径探究
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作者 赵翔宇 李梅 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第3期181-184,186共5页
通过等体积浸渍法制备了催化剂Pt/TiO2。利用间甲基苯酚及其中间产物(甲基环己酮、甲基环己醇、甲基环己烷和甲苯等)在催化剂Pt/TiO2上的反应探究了甲基苯酚加氢脱氧的反应路径。利用XRD、H2-TPR、TEM、NH3-TPD、XPS等对催化剂的表面性... 通过等体积浸渍法制备了催化剂Pt/TiO2。利用间甲基苯酚及其中间产物(甲基环己酮、甲基环己醇、甲基环己烷和甲苯等)在催化剂Pt/TiO2上的反应探究了甲基苯酚加氢脱氧的反应路径。利用XRD、H2-TPR、TEM、NH3-TPD、XPS等对催化剂的表面性质和结构性质进行了表征。结果表明,金属Pt能高度分散在载体TiO2上。Pt/TiO2催化间甲基苯酚加氢脱氧反应主要存在2种路径:一种是间甲基苯酚直接脱氧生成甲苯(DDO路径);另一种是间甲基苯酚先加氢生成甲基环己酮、甲基环己醇,然后脱水生成甲基环己烯,再加氢生成甲基环己烷。 展开更多
关键词 间甲基苯酚 PT/TIO2 加氢脱氧 反应路径 等体积浸渍法
Ni2P/rGO-Al2O3催化剂的表征及加氢脱氧性能 预览
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作者 徐海升 王豪 何丽娟 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第1期35-39,共5页
以鳞片石墨为原料,通过Hummer法合成氧化石墨(GO),然后与拟薄水铝石溶液充分混合后还原,得到还原氧化石墨烯-氧化铝复合载体(rGO-Al2O3),再采用浸渍法制备出负载型Ni2P/rGO-Al2O3催化剂。通过扫描电子显微镜、物理吸附仪和X射线衍射仪... 以鳞片石墨为原料,通过Hummer法合成氧化石墨(GO),然后与拟薄水铝石溶液充分混合后还原,得到还原氧化石墨烯-氧化铝复合载体(rGO-Al2O3),再采用浸渍法制备出负载型Ni2P/rGO-Al2O3催化剂。通过扫描电子显微镜、物理吸附仪和X射线衍射仪等手段对催化剂进行了表征。以苯甲醛加氢脱氧(HDO)制甲苯为反应体系,在反应温度300℃、压力2.5MPa、反应时间4h条件下,对比了rGO-Al2O3复合载体与单独rGO或Al2O3负载的Ni2P催化剂的加氢脱氧性能。结果表明,rGO-Al2O3具有发达的孔结构和较大的表面积,Ni2P/rGO-Al2O3催化剂展现出良好的催化活性和选择性。 展开更多
关键词 rGO-Al2O3复合载体 加氢脱氧 苯甲醛 吸附-脱附
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硅藻土对本体型催化剂水热机械稳定性的影响 预览
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作者 李建豪 王东军 侯凯湖 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第7期85-91,共7页
以炭黑为扩孔剂,采用溶胶-凝胶法制备了Ni-Mo复合氧化物粉体,以硅藻土与氢氧化铝干胶的混合物为黏合剂制备了本体型Ni-Mo复合氧化物催化剂,通过XRD,BET,Py-IR,NH3-TPD等技术对催化剂进行表征,并以含小桐子油(体积分数为20%)的正辛烷溶... 以炭黑为扩孔剂,采用溶胶-凝胶法制备了Ni-Mo复合氧化物粉体,以硅藻土与氢氧化铝干胶的混合物为黏合剂制备了本体型Ni-Mo复合氧化物催化剂,通过XRD,BET,Py-IR,NH3-TPD等技术对催化剂进行表征,并以含小桐子油(体积分数为20%)的正辛烷溶液为原料,考察硅藻土对本体型加氢脱氧催化剂水热机械稳定性的影响。结果表明,催化剂制备过程中加入硅藻土未明显影响催化剂的晶相,但是显著增大了催化剂的孔径,并且加入的硅藻土覆盖住部分暴露于催化剂表面及孔道内的Al^3+,有效地抑制了Al2O3的水合反应及由此引起的催化剂孔结构的坍塌及金属颗粒的聚集,显著提高了催化剂的水热机械稳定性。 展开更多
关键词 硅藻土 Ni-Mo复合氧化物催化剂 加氢脱氧 水热机械稳定性
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蓖麻油催化加氢制备生物航空煤油
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作者 刘思阳 阎晓琦 +1 位作者 李伟 叶锋 《南开大学学报:自然科学版》 CAS CSCD 北大核心 2019年第5期49-54,共6页
蓖麻油是一种重要的多功能非可食用油,是一种重要的工业原料,但有关研究蓖麻油制备生物航煤的技术很少,因为蓖麻油的高粘度和高含氧量,并不符合美国宇航局ASTM D7566标准.本工作通过加氢脱氧和加氢异构化技术,分别用NiMo/Al2O3和Ni-W/SA... 蓖麻油是一种重要的多功能非可食用油,是一种重要的工业原料,但有关研究蓖麻油制备生物航煤的技术很少,因为蓖麻油的高粘度和高含氧量,并不符合美国宇航局ASTM D7566标准.本工作通过加氢脱氧和加氢异构化技术,分别用NiMo/Al2O3和Ni-W/SAPO-11作为催化剂,通过连续流动固定床微反加氢反应器反应制备了高质量和高收率的生物航煤.由于蓖麻油含氧量高,在加氢脱氧过程中碳沉积和水蒸气是影响催化剂失活的主要原因,通过二氧化钛改性的氧化铝可提高水热稳定性及减少碳沉积.通过热重分析、比表面等分析和催化剂寿命测试,得到了最佳结果,对工业化应用有重要的指导作用.通过Ni-W/SAPO-11催化剂,在260℃,3 MPa,1 h^-1的条件下,加氢脱氧产物C17-C18被进一步转化成C8-C16的生物航煤组分,且催化剂具有高酸强度和裂化活性.另外,低温和高催化活性更有助于减少生产成本. 展开更多
关键词 蓖麻油 生物航煤 加氢脱氧 抗积碳性能
MoO3催化剂上苯酚加氢脱氧制取芳烃研究
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作者 汤杰杰 张兴华 +2 位作者 张琦 王铁军 马隆龙 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第4期891-897,共7页
以(NH4)6Mo7O24·4H2O为前驱体通过简单的焙烧方法制备非负载型MoO3催化剂,通过低温N2吸附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和H2程序升温还原(H2-TPR)技术对催化剂特性进行表征,以苯酚为模型化合物进行加氢脱氧实验制备以苯... 以(NH4)6Mo7O24·4H2O为前驱体通过简单的焙烧方法制备非负载型MoO3催化剂,通过低温N2吸附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和H2程序升温还原(H2-TPR)技术对催化剂特性进行表征,以苯酚为模型化合物进行加氢脱氧实验制备以苯为主要产物的芳烃化学品。重点考察反应温度、反应时间、反应气组成等参数对苯酚转化率、目标产物苯选择性的影响,并就氧化钼催化加氢脱氧反应机制及催化剂的可重复使用性能进行讨论与考察。实验结果表明,在340℃、0.5 MPa H2与3.0 MPa N2混合气氛的优化工况下,苯酚的转化率达到98.1%,产物苯选择性达到99.5%。MoO3催化材料中的氧缺陷位是催化苯酚分子中CAR—OH键直接氢解生成芳烃苯的主要活性位。此外,MoO3重复使用3次后催化活性仍无明显下降,表明该催化剂的加氢脱氧催化活性具有良好的稳定性。 展开更多
关键词 MOO3 苯酚 加氢脱氧 氧缺陷位 芳烃
不同Rh表面上苯甲醚加氢脱氧 预览
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作者 Nhung N. Duong Darius Aruho +1 位作者 Bin Wang Daniel E. Resasco 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第11期1721-1730,共10页
苯甲醚中烷氧基(Ar-O-R)醚键的断裂是一个有趣的加氢脱氧反应,因为这个不对称的基团包含两个不同的C–O键,Caryl–O或Calkyl-O,它们可能会断裂.最近有关在铂、钌和铁催化剂上苯甲醚HDO的研究表明,在所有三种金属上都形成了一种共有的苯... 苯甲醚中烷氧基(Ar-O-R)醚键的断裂是一个有趣的加氢脱氧反应,因为这个不对称的基团包含两个不同的C–O键,Caryl–O或Calkyl-O,它们可能会断裂.最近有关在铂、钌和铁催化剂上苯甲醚HDO的研究表明,在所有三种金属上都形成了一种共有的苯氧基表面中间体.该中间体的后续反应路径因金属而不同,这取决于金属的亲氧性.在亲氧性较低的铂上反应,苯酚是唯一的主要产物.相反,在亲氧性较强的铁催化剂上,唯一的初级产物是苯而不是苯酚.在亲氧性适中的Ru上,苯和苯酚都是主要产物.本文研究了不同表面纳米结构的铑催化剂.采用实验测量和理论计算相结合的方法,研究了可用来控制金属亲氧性的参数,即金属配位数的影响.结果证实了金属亲氧性是描述金属催化剂催化HDO性能的很好的指标,它可以通过选择金属类型和/或金属配位程度来加以控制.含低配位数的金属位的小Rh金属簇合物对脱氧路径活性更高,但很快失活,而含高配位数的大的簇合物对加氢活性更高,且更加稳定. 展开更多
关键词 加氢脱氧 苯甲醚 烷氧基 亲氧性 酚类 表面缺陷
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Ni-Co-P非晶态合金催化香草醛HDO性能的研究 预览
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作者 程庆彦 刘栋杰 +1 位作者 王明明 王延吉 《燃料化学学报》 CSCD 北大核心 2019年第10期1205-1213,共9页
采用化学还原法合成Ni-P非晶态合金,添加Co元素对非晶态合金进行改性,采用XRD、SEM、XPS、DSC等方法对非晶态合金进行结构与性能的表征。以香草醛加氢脱氧制2-甲氧基-4-甲基苯酚(MMP)为探针考察催化剂的加氢脱氧(HDO)性能。结果表明,Ni... 采用化学还原法合成Ni-P非晶态合金,添加Co元素对非晶态合金进行改性,采用XRD、SEM、XPS、DSC等方法对非晶态合金进行结构与性能的表征。以香草醛加氢脱氧制2-甲氧基-4-甲基苯酚(MMP)为探针考察催化剂的加氢脱氧(HDO)性能。结果表明,Ni与Co之间的协同作用不仅有助于Ni的还原,增加催化剂活性中心数目,而且提高了非晶态合金分散度、无序度和热稳定性。在优化的反应条件下:nCo/(nCo+nNi)(物质的量比)=0.08、H2分压为2.0MPa、反应温度为150℃、反应时间为180min、催化剂用量为0.05g,香草醛的转化率达到100%,MMP选择性为82.7%。催化剂循环五次后,香草醛的转化率保持100%,MMP的选择性下降到68.7%。 展开更多
关键词 香草醛 非晶态合金 2-甲氧基-4-甲基苯酚 加氢脱氧
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木质纤维素解聚平台分子催化合成航油技术的进展 预览
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作者 陈伦刚 张兴华 +2 位作者 张琦 王晨光 马隆龙 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第3期1269-1282,共14页
航油作为一种重要的空中交通燃料,它的不可替代性和航空业碳减排的压力,迫使航空业对生物航油的需求不断加大。由于油脂原料的局限性,使得未来生物航油的原料将趋向多元化发展,逐渐延伸到糖、木质纤维素等原料。木质纤维素类生物质具有... 航油作为一种重要的空中交通燃料,它的不可替代性和航空业碳减排的压力,迫使航空业对生物航油的需求不断加大。由于油脂原料的局限性,使得未来生物航油的原料将趋向多元化发展,逐渐延伸到糖、木质纤维素等原料。木质纤维素类生物质具有储量丰富、廉价易得的优势,以木质纤维素为原料制备航油的技术近年来得到了大力发展。然而木质纤维素组分中的碳链结构与航油分子的碳链结构不匹配,所以木质纤维素制备航油的技术关键在于如何以中间分子,如CO和H2小分子的费托合成路线以及糠醛、乙酰丙酸等木质纤维素解聚平台分子的合成路线,通过合适的催化反应合成长链正/异构烷烃(C8~C16)。由于木质纤维素解聚平台分子保留了原料组分中的碳骨架以及多种功能官能团,比较容易通过合成方法来调控燃料的品质和特性,所以近年来有关木质纤维素解聚平台分子催化合成航油的技术途径及其催化工艺的报道不断涌现。为了充分认识此类航油技术的发展潜力,本文以糠醛、乙酰丙酸、多元醇等几种重要平台分子的碳链构建方式为线索总结了合成航油的各种技术途径和相应的催化工艺。并结合作者的研究工作,从技术应用性和化工过程实现的角度分析了各种技术途径的优缺点以及所面临的共性难题,同时对未来生物航油技术的发展进行了初步展望。 展开更多
关键词 生物质 解聚 酸催化 多相催化 加氢脱氧 生物航油
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载体对负载型Zn催化剂上愈创木酚加氢脱氧(HDO)性能的影响 预览
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作者 陈辰 费金华 《浙江大学学报:理学版》 CAS CSCD 北大核心 2019年第5期579-583,共5页
以SiO2、Al2O3和HZSM-5、Re-HY分子筛为载体,以Zn为主要活性成分,研究了不同类型载体以及不同Si/Al比的HZSM-5分子筛负载Zn催化剂的愈创木酚加氢脱氧(HDO)反应性能。结果表明,催化剂的酸性是影响其加氢脱氧活性和产物选择性的主要因素,... 以SiO2、Al2O3和HZSM-5、Re-HY分子筛为载体,以Zn为主要活性成分,研究了不同类型载体以及不同Si/Al比的HZSM-5分子筛负载Zn催化剂的愈创木酚加氢脱氧(HDO)反应性能。结果表明,催化剂的酸性是影响其加氢脱氧活性和产物选择性的主要因素,并且愈创木酚加氢脱氧转化为环己烷、BTX(苯、甲苯、二甲苯)等完全脱氧产物的活性,与催化剂的总酸量、酸中心强度具有一定的相关性。 展开更多
关键词 愈创木酚 加氢脱氧 ZN 分子筛 催化剂
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油酯加氢脱氧反应机理研究进展 预览
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作者 苗彩霞 周桂林 +1 位作者 焦昭杰 张贤明 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第1期196-206,共11页
采用可再生资源(如植物油、动物油和废弃油脂等)制备生物柴油是有效解决能源供给问题和化石燃料引发的环境问题的有效途径之一。综述了油脂加氢脱氧(HDO)制得的生物柴油具有的优点及涉及的反应,并详细叙述了催化反应机理。重点介绍了贵... 采用可再生资源(如植物油、动物油和废弃油脂等)制备生物柴油是有效解决能源供给问题和化石燃料引发的环境问题的有效途径之一。综述了油脂加氢脱氧(HDO)制得的生物柴油具有的优点及涉及的反应,并详细叙述了催化反应机理。重点介绍了贵金属催化剂(如Rh、Pt、Pd和Ru)和过渡金属Mo和Ni催化剂用于油脂HDO的反应机理,阐述了催化剂中金属种类、载体性质和助剂等对油脂催化HDO反应机理的影响,并对其未来的发展进行了展望。通过对催化剂HDO反应机理的深刻理解,以及对活性组分的优化与组合,能有效调控相应催化剂的HDO反应性能,为生物柴油工业化生产奠定了良好的理论基础。 展开更多
关键词 油脂 催化剂 加氢脱氧 生物柴油 机理
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PdMoP/γ-Al2O3催化剂上大豆油甲酯加氢脱氧制备烷烃类生物柴油 预览
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作者 姚敏 王燕娣 +2 位作者 卢美贞 计建炳 刘学军 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第12期1450-1457,共8页
采用NiMoP浸渍液中添加乙二醇(EG)的方式制备了不同EG含量的NiMoP(x)/Al2O3催化剂,为研究EG及其含量对该系列催化剂催化性能和活性相结构的影响,用二苯并噻吩(DBT)和喹啉(Q)为模型化合物,考察了催化剂的加氢脱硫(HDS)和加氢脱氮(HDN)性... 采用NiMoP浸渍液中添加乙二醇(EG)的方式制备了不同EG含量的NiMoP(x)/Al2O3催化剂,为研究EG及其含量对该系列催化剂催化性能和活性相结构的影响,用二苯并噻吩(DBT)和喹啉(Q)为模型化合物,考察了催化剂的加氢脱硫(HDS)和加氢脱氮(HDN)性能。结果表明,在EG添加量较低的情况下(EG/Ni物质的量比分别为0、0.5、1、2、3),EG能够明显提高催化剂对DBT和Q的HDS和HDN活性,其中,HDN活性提高幅度大于HDS,且随着EG含量提高,催化剂的HDS和HDN活性进一步提高。通过TEM分析和XPS分析可知,EG有助于增加催化剂中MoS2颗粒的堆积层数和片层长度,且随着EG含量增加,堆积层数和片层长度都有所增加;EG有助于提高Mo表面原子浓度,对Ni表面原子浓度影响较小,但明显提高了Mo和Ni硫化程度。TG表征说明,EG在氧化铝和催化剂表面存在多种相互作用方式,并且存在与活性组分相互作用的耐高温有机物种。 展开更多
关键词 加氢脱氧 PdMoP/γ-Al2O3催化剂 酸性调节 大豆油甲酯 烷烃类生物柴油
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NixPy/SAPO-11催化脂肪酸甲酯加氢处理制备烃类燃料
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作者 景仲雨 刘春亚 +3 位作者 商江伟 杨浩 马新起 乔聪震 《现代化工》 CSCD 北大核心 2018年第5期70-75,共6页
制备了一系列不同镍磷摩尔比的NixPy/SAPO-11和Ni/SAPO-11用于测试脂肪酸甲酯加氢处理(包括加氢脱氧和异构化反应)的反应性能,并对操作条件和催化剂稳定性进行了研究。结果表明,3%NixPy(3/2)/SAPO-11催化剂展现出了最佳的催化性能,... 制备了一系列不同镍磷摩尔比的NixPy/SAPO-11和Ni/SAPO-11用于测试脂肪酸甲酯加氢处理(包括加氢脱氧和异构化反应)的反应性能,并对操作条件和催化剂稳定性进行了研究。结果表明,3%NixPy(3/2)/SAPO-11催化剂展现出了最佳的催化性能,脂肪酸甲酯转化率达到98.4%,烷烃收率达到88.6%;同时,比3%Ni/SAPO-11催化剂具有更高的异构化率。在温度为360℃、压力为1.5 MPa、重时空速为2.5 h(-1)、氢气流量为60 mL/min的条件下,脂肪酸甲酯转化率和烷烃收率分别达到97.4%和96.1%,反应34 h后异构化率由59.5%降至24.7%。 展开更多
关键词 加氢脱氧 加氢异构化 脂肪酸甲酯 磷化镍 SAPO-11
脂肪酸甲酯加氢脱氧和加氢脱氮制备生物烷烃 被引量:1
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作者 孙培永 李梦晨 +2 位作者 周玉鹏 张胜红 姚志龙 《精细化工》 CSCD 北大核心 2018年第12期2052-2057,共6页
以源于废弃油脂的脂肪酸甲酯(FAMEs)为原料。,以NiMo/Al2O3为催化剂,采用加氢脱氧和加氢脱氮两步法制备生物烷烃并对反应工艺进行了优化。结果表明,加氢脱氧的最佳反应条件为:反应温度380℃、氢气压力2MPa、氢气和FAMEs体积比为1000,空... 以源于废弃油脂的脂肪酸甲酯(FAMEs)为原料。,以NiMo/Al2O3为催化剂,采用加氢脱氧和加氢脱氮两步法制备生物烷烃并对反应工艺进行了优化。结果表明,加氢脱氧的最佳反应条件为:反应温度380℃、氢气压力2MPa、氢气和FAMEs体积比为1000,空速1h^-1;加氢脱氮的最佳反应条件为:反应温度310℃、氢气压力2MPa、氢气和烷烃体积比为2000,空速0.25h^-1。在该优化反应条件下,硫化后的NiMo/Al2O3催化FAMEs加氢脱氧能够获得正构烷烃质量分数高于97%的生物烷烃,所得产品采用NiMo/Al2O3催化剂进行二次加氢脱氮能够进一步移除超过90%的含氮化合物。硫化后的NiMo/Al2O3催化剂在FAMEs加氢脱氧反应中具有良好的结构稳定性和抗积碳性能,使用1000h后其晶相结构无明显改变且表面积碳量仅为3.18%。 展开更多
关键词 脂肪酸甲酯 生物烷烃 NiMo/Al2O3 加氢脱氧 加氢脱氮 催化技术
不同硫源水热合成的MoS2催化剂的形貌和加氢脱氧活性比较研究 预览
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作者 刘艳 仵奎 +2 位作者 郭宣霖 王威燕 杨运泉 《燃料化学学报》 CSCD 北大核心 2018年第5期535-542,共8页
分别采用硫脲、L-胱氨酸和硫磺为硫源水热合成了三种MoS2催化剂,对其结构和形貌特征进行了表征,并以对甲酚为探针化合物,比较研究了三种MoS2的加氢脱氧(HDO)催化活性。结果表明,硫源对MoS2晶体结构的影响不大,但对其形貌和比表面积影... 分别采用硫脲、L-胱氨酸和硫磺为硫源水热合成了三种MoS2催化剂,对其结构和形貌特征进行了表征,并以对甲酚为探针化合物,比较研究了三种MoS2的加氢脱氧(HDO)催化活性。结果表明,硫源对MoS2晶体结构的影响不大,但对其形貌和比表面积影响较大。与商业MoS2相比,所制备的MoS2催化剂都表现出更高的HDO活性;其中,以硫脲为原料合成的MoS2具有较高的比表面积和花状结构,其催化活性最高,在300℃下进行对甲酚的HDO反应,脱氧度可达99.3%。 展开更多
关键词 MOS2 水热合成 硫源 形貌 加氢脱氧 对甲酚
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铜钼组分对γ-Al2O3负载镍催化剂脂肪酸甲酯加氢脱氧性能的影响 预览
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作者 JING Zhong-yu ZHANG Tao-qi +11 位作者 SHANG Jiang-wei ZHAI Ming-lu YANG Hao QIAO Cong-zhen MA Xin-qi 景仲雨 张韬奇 商江伟 翟明路 杨浩 乔聪震 马新起 《燃料化学学报》 CSCD 北大核心 2018年第4期427-440,共14页
制备一系列包含或不包含铜、钼组分的Ni/γ-Al2O3催化剂,并对其进行表征和性能测试。考察了铜、钼负载量,浸渍顺序(包括连续浸渍和共浸渍),反应条件对脂肪酸甲酯加氢脱氧反应性能的影响。根据TG数据,使用过的20Ni-6Cu/γ-Al2O3催... 制备一系列包含或不包含铜、钼组分的Ni/γ-Al2O3催化剂,并对其进行表征和性能测试。考察了铜、钼负载量,浸渍顺序(包括连续浸渍和共浸渍),反应条件对脂肪酸甲酯加氢脱氧反应性能的影响。根据TG数据,使用过的20Ni-6Cu/γ-Al2O3催化剂其热失重小于20Ni/γ-Al2O3催化剂,这表明,铜的引入能够有效抑制反应过程中催化剂表面的积炭行为。对于20Ni-6Cu/γ-Al2O3和20Ni-6Cu-nMo/γ-Al2O3(n=2、5、8和12)催化剂,NH3-TPD分析结果显示,钼物相的引入对载体γ-Al2O3的酸性位有着显著影响,当钼负载量达到5%时,可以观察到一个新的酸位对应于中强酸位。铜和钼修饰过的催化剂其催化性能要高于Ni/γ-Al2O3催化剂。从XPS的分析可以看出,催化剂中的铜主要以正二价形式存在,钼主要以正四价和正六价形式存在,而且不同的浸渍顺序会影响催化剂表面活性组分的实际含量。此外,脂肪酸甲酯的转化率和烷烃产品的收率也和所制备出来的催化剂的浸渍顺序有关。在所有的催化剂中,使用连续浸渍(先浸渍镍铜组分、浸渍钼组分)所制备的三金属20Ni-6Cu-5Mo/γ-Al2O3催化剂展现了优异的催化性能。在适宜的反应条件下(350℃,2.5MPa,WSHV=2.0h-1,H2/oilratio=1250mL/mL),脂肪酸甲酯的转化率和烷烃产品的收率分别达到98.4%和94.2%。 展开更多
关键词 加氢脱氧 脂肪酸甲酯 镍基催化剂 Γ-AL2O3
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生物油基酚类衍生物在双金属催化剂上加氢脱氧制富烃燃料的研究 预览
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作者 李治宇 许细薇 +3 位作者 王明峰 任永志 周岭 蒋恩臣 《塔里木大学学报》 2018年第3期47-56,共10页
采用浸渍法制备了不同修饰载体的双金属催化剂,利用XRD、N2物理吸附、TGA和SEM技术对其进行表征分析,并研究了双金属催化剂对生物油基酚类衍生物加氢脱氧性能的影响。结果表明,修饰后的载体催化剂Ni Cu/HZSM-5-La2O3的比表面积为271.03 ... 采用浸渍法制备了不同修饰载体的双金属催化剂,利用XRD、N2物理吸附、TGA和SEM技术对其进行表征分析,并研究了双金属催化剂对生物油基酚类衍生物加氢脱氧性能的影响。结果表明,修饰后的载体催化剂Ni Cu/HZSM-5-La2O3的比表面积为271.03 m2/g、孔径为5.86 nm,属于介孔,稳定性得到提高;其中催化剂Ni Cu/HZSM-5-La2O3对愈创木酚具有较好的加氢脱氧效果,转化率、烃类含量和得率分别为96.29%、70.69%和40.93%。提质液中主要以环烃和芳香烃为主。 展开更多
关键词 镍铜催化剂 加氢脱氧 愈创木酚 生物油
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