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有序介孔TiO2纳米纤维及其串联光催化水处理-产氢性能 预览
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作者 黄国城 刘学艳 +5 位作者 施双汝 李斯坦 肖正涛 甄伟前 刘升卫 王保强 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第1期50-61,共12页
光催化技术在环境净化及新能源开发方面具有巨大的研究潜力,特别在有机污染物降解去除和分解水制氢展示出了广泛的应用前景.二氧化钛(TiO2)具有出色的光催化活性和稳定性、低成本和无毒性等性质,是最有前景的光催化剂之一,但离广泛实用... 光催化技术在环境净化及新能源开发方面具有巨大的研究潜力,特别在有机污染物降解去除和分解水制氢展示出了广泛的应用前景.二氧化钛(TiO2)具有出色的光催化活性和稳定性、低成本和无毒性等性质,是最有前景的光催化剂之一,但离广泛实用还有一定距离.TiO2光催化活性很大程度上取决于其尺寸,结晶度和形状等结构特征,因此,TiO2的纳米结构优化设计,为开发高活性TiO2光催化材料,推动其商业和工业应用提供了新的可能.最近大量研究表明,一维(1D)纳米结构,如纳米管,纳米线和纳米纤维等,具有卓越的光生电荷分离和传输能力,可提高光催化活性.鉴于此,1D TiO2纳米光催化剂的设计和可控制备引起了广泛的研究关注.一般而言,1D TiO2制备方法包括溶胶凝胶法,水热法,溶剂热法和静电纺丝法.其中,水热法由于简单高效,是最广泛使用的一种制备方法.通常,水热法制备1D TiO2包括两个主要步骤.首先,在浓NaOH水溶液中的水热处理,将不规则的TiO2颗粒转化为均匀的1D纳米钛酸盐中间体.随后,通过氢离子交换和热转化,将所获得的钛酸盐转化为1D TiO2.钛酸盐中间体的形成和转化过程,对调控所得1D TiO2产物的结构特征,包括相、尺寸、形状和组成等,具有至关重要的作用.然而,传统水热法的反应条件非常苛刻,经常导致1D纳米结构的破坏及纳米颗粒的无序排列,降低了获得材料的光催化活性.因此,发展温和的钛酸盐转化方法,将为制备高活性光催化材料提供新思路.本文通过新颖的蒸汽热方法,成功将钛酸盐纳米带转化为由纳米晶定向组装而成的介孔TiO2纳米纤维.结合XRD,BET,TEM,XPS,UV-Vis和PL等分析手段详细表征了催化剂的组成与结构,基于有机污染物(以罗丹明B为例)降解以及光催化分解水制氢考察了催化剂的光催化活性.结果表明,在150°C蒸汽热处理得到的1D TiO2纳米纤维具有最高� 展开更多
关键词 二氧化钛纳米纤维 光催化 污染物降解
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基于S-型光催化机制CuInS2内嵌中空凹面氮化碳光催化分解H2O制H2 预览
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作者 罗金华 林哲荇 +2 位作者 赵艳 姜淑娟 宋少青 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第1期122-130,共9页
光催化解离H2O合成H2是绿色可再生的太阳能光子能量转换策略之一.目前,增强光催化材料对太阳能光子的捕获并将之有效利用仍然是一个具有挑战性的课题.光催化解离H2O反应包括三个过程:太阳能光子能量促使光生电子在半导体材料带隙中的跃... 光催化解离H2O合成H2是绿色可再生的太阳能光子能量转换策略之一.目前,增强光催化材料对太阳能光子的捕获并将之有效利用仍然是一个具有挑战性的课题.光催化解离H2O反应包括三个过程:太阳能光子能量促使光生电子在半导体材料带隙中的跃迁;光生电子定向传输;光生电子与吸附在半导体材料表面的H2O分子发生反应.第一过程需要强的太阳光子捕获能力以产生足够的光生载流子;第二、三过程在动力学上反映了光生载流子在各个竞争过程中能否有效利用的问题,如光生电子迁移与H2O作用的速度很慢(~μs),而电子与空穴的复合速度快(~ps).目前研究者很难协调半导体材料的电学和光学特性以满足光生载流子在热力学和动力学两方面的要求.g-C3N4是由C、N原子通过sp2杂化组成的二维π共轭体系.当g-C3N4结构偏离二维平面时,共轭体系的π电子由凹面迁移到凸面,促使凹、凸面形成表观电势差,有利于电子的定向传输.本文通过卷曲sp2杂化离域均三嗪体系偏离二维平面,得到空心凹面g-C3N4结构,便捷地优化了半导体的电子结构.将CuInS2嵌入生长于空心g-C3N4的凹面,所构成的半导体光催化材料CuInS2@C3N4展现了增强的光捕获能力,以及电子定向传输转移能力.结合XPS、光电流测试、电化学阻抗谱、稳态及瞬态荧光等表征手段揭示空心g-C3N4凹、凸面表观电势差驱动光生电子以S-型光催化作用机制从CuInS2的Cu 2p向g-C3N4的N 1s的路径转移.因而,所构建的CuInS2@C3N4在可见光激发下产氢效率提高到373μmol·h^?1·g^?1,其产氢效率分别是二维平面g-C3N4负载1 wt%Pt和3 wt%Pd效率的1.57倍和1.35倍,表明空心g-C3N4凹、凸面电势差可以显著地促进光生电子分离和利用率,从而提高光催化解离水制氢效率.本文可增强g-C3N4的可持续太阳能转换性能,也适用于其他半导体材料以替代贵金属光催化体系,降低光催 展开更多
关键词 空心氮化碳 太阳光吸收 电子定向传输 表观电势差
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ZIF-9(Co)衍生物磷化钴复合CeVO4协同高效产氢性能 预览
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作者 张利君 郝旭强 +2 位作者 李俊柯 汪远鹏 靳治良 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第1期82-94,共13页
众所周知,太阳能是一种清洁,可持续的能源.如何更有效地利用太阳能来解决人类面临的能源和环境问题已成为近几十年来科研工作者们的研究热点.半导体光催化技术被认为是人工光合作用的主要发现.光催化技术是解决日益严重的能源短缺和环... 众所周知,太阳能是一种清洁,可持续的能源.如何更有效地利用太阳能来解决人类面临的能源和环境问题已成为近几十年来科研工作者们的研究热点.半导体光催化技术被认为是人工光合作用的主要发现.光催化技术是解决日益严重的能源短缺和环境污染问题的有效途径,越来越受到人们的关注.氢作为理想的清洁能源,具有燃烧价值高,无污染的优点.光催化制氢技术的应用是最具发展性的制氢方法之一.因此,有效光催化剂的设计和开发显得十分重要.由于光催化析氢反应(HER)主要是半反应,因此必须引入牺牲试剂.同时,光敏剂的存在加速了光催化剂对光的吸收.在这种情况下研究光催化材料的结构和性质之间的关系至关重要,它能指导人们开发低成本,高稳定性,高活性的析氢光催化剂.本文首次成功地合成了以ZIF-9(Co-MOFs)作为前驱体的CoP纳米粒子,并通过简单的化学沉淀法制备了CeVO4光催化剂.深入研究了CoP,CeVO4及其复合催化剂的光催化制氢性能.发现CoP/CeVO4复合催化剂在染料敏化条件下表现出优异的光催化活性.当CoP和CeVO4结合质量比为1:1时,所得样品V1C1的复合光催化活性对于析氢最佳,在5 h内氢产生量达到444.6μmol.由于CeVO4和CoP偶联是一步完成.CeVO4牢固地粘附在CoP颗粒的表面上,形成“小点”到“大点”异质结.XRD,XPS,SEM,EDX和TEM的结果显示,CoP和CeVO4纳米颗粒的形成和复合物的结构.基于对Mott-Schottky曲线,UV-vis漫射光谱,光电流-时间曲线,Tafel曲线,奈奎斯特曲线,线性伏安曲线和稳态/瞬态荧光测量结果表明,CoP/CeVO4高效析氢的原因是CoP和CeVO4复合后存在肖特基势垒,导致能带发生弯曲,并且CoP与CeVO4之间异质结所形成的内建电场能加速电荷转移.此外,CoP和CeVO4之间独特的协同效应为彼此提供了新的析氢活性中心.提高了载流子分离效率,降低了光生载流子复合率.因此,CoP 展开更多
关键词 光催化 COP CeVO4 染料敏化
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硝酸根接枝诱导组装金红石相TiO2纳米束以增强光催化产氢 预览
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作者 王蘅 胡仙桃 +3 位作者 马亚娟 朱大建 李涛 王靖宇 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第1期95-102,共8页
化石燃料的快速消耗加速了全球能源危机和环境污染等问题.光催化产氢直接利用清洁和可持续的太阳能实现向化学燃料的转化,因而成为一种有前景的技术.众多半导体光催化剂中,二氧化钛因其高光催化活性、稳定的化学性质、低成本和无毒等优... 化石燃料的快速消耗加速了全球能源危机和环境污染等问题.光催化产氢直接利用清洁和可持续的太阳能实现向化学燃料的转化,因而成为一种有前景的技术.众多半导体光催化剂中,二氧化钛因其高光催化活性、稳定的化学性质、低成本和无毒等优势而被广泛用作分解水产氢的光催化剂.最近,金红石相TiO2纳米晶体在某些情况下被证明具有光催化的潜力,然而其光生电子-空穴对的快速复合显著抑制了光催化效率.表面修饰、构建异质结和负载助催化剂等策略被用来提高光生载流子的分离效率以减少复合损失,从而提升光催化活性.由于光催化反应通常发生在光催化剂的表面活性位点上,因此通过改善表面性质改变电荷转移途径对光催化活性具有重要影响.磷酸、硫酸、硼酸和盐酸等无机酸的修饰可以改变光催化剂的表面基团,分别通过促进表面羟基的形成和氧气的吸附以及改变表面电荷性质更有效地捕获空穴,实现光生电子和空穴的分离,有助于光催化降解有机污染物.然而,这种影响机制显然不适用于光催化产氢体系,目前对无机酸修饰用于分解水产氢的研究鲜有报道.因此,通过酸改性策略制备高效产氢的光催化剂仍然是一个相当大的挑战.本文利用硝酸诱导策略合成纺锤状金红石相二氧化钛纳米束(R-TiO2).首先,制备层状质子化钛酸盐(LPT)作为TiO2的前体,随后,加入浓硝酸以诱导向金红石相TiO2的转变,并组装形成纺锤状纳米束.对照实验显示,硝酸的酸化可以诱导LPT向金红石相TiO2的转变,而相同条件下浓硝酸后处理不会引起晶相的转变.纺锤形纳米束的形成源于,硝酸诱导R-TiO2沿(110)方向生长并彼此粘附,硝酸诱导组装过程成功在TiO2表面修饰上硝酸根,同时扩大了光吸收范围,有效减少了电荷复合损失.光催化产氢测试证明了R-TiO2光催化剂具有高效的产氢性能,产� 展开更多
关键词 酸改性 金红石相TiO2 表面修饰 光催化
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化学镀法制备CoP量子点修饰g-C3N4用于光催化产氢 预览
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作者 戚克振 吕文秀 +1 位作者 Iltaf Khan 刘书源 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第1期114-121,共8页
光催化分解水制氢被认为是解决当前能源危机和环境污染问题的重要途径之一.在众多光催化剂中,石墨相氮化碳(g-C3N4)因其具有高的热稳定性、高的化学稳定性、合适的能带位置以及成本低廉等优点,受到光催化领域研究者的广泛关注,成为研究... 光催化分解水制氢被认为是解决当前能源危机和环境污染问题的重要途径之一.在众多光催化剂中,石墨相氮化碳(g-C3N4)因其具有高的热稳定性、高的化学稳定性、合适的能带位置以及成本低廉等优点,受到光催化领域研究者的广泛关注,成为研究热点.然而,由于g-C3N4的禁带宽度较大(Eg=2.7 eV),导致其对可见光的响应较差,而且光生电子-空穴对在其中易于复合,从而导致其光催化产氢活性较低.已有研究表明,助催化剂可以有效地促进催化剂中光生载流子的分离和传输,从而提高光催化剂的光催化活性和氢气的产生速率.目前使用最广泛的助催化剂多为贵金属(Au,Ag,Pt和Pd等),然而贵金属储量低、成本高,极大地限制了其实际应用.因而,开发适用于光催化水分解制氢的非贵金属助催化剂成为该领域的研究热点.其中,用非贵金属助催化剂修饰g-C3N4制备高效光催化剂分解水制氢技术引起了人们极大的兴趣.过渡金属磷化物(FeP,CoP,CuP,NiP等)是一种有效的光催化辅助催化剂.然而,这些金属磷化物的合成通常使用有毒的有机磷化合物和白磷或涉高温煅烧.特别是在传统水热法制备金属磷化物过程中会释放大量氢气,导致容器内压力过高,造成较大的安全问题.据报道,在这些磷化物中,磷化钴由于其合适的能带结构和较高的导电性,作为光催化分解水助催化剂受到了广泛关注.然而,截至目前,关于磷化钴作为助催化剂用于光催化的实用技术报道很少,特别是在温和条件下制备磷化钴修饰的g-C3N4复合光催化剂的研究还有待进行.本文研究了以CoP作为助催化剂来改进g-C3N4(制备g-C3N4/CoP),并用于光催化水裂解制氢气.复合光催化剂g-C3N4/CoP经由两步反应合成.第一步采用尿素热分解法制备g-C3N4,第二步通过化学镀法将CoP修饰在g-C3N4表面.采用XRD,TEM,UV-DRS和XPS等手段表征了g-C3N4/CoP光催剂的性质.� 展开更多
关键词 光催化 COP 量子点 化学镀 g-C3N4
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金属硒化物用于以石墨烯为电子介质的光催化Z机制全分解水体系 预览
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作者 陈闪山 久富隆史 +4 位作者 马贵军 王征 潘振华 高田刚 堂免一成 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第11期1668-1672,共5页
基于粉末半导体催化剂的太阳能光催化分解水技术因具有廉价和适宜大规模生产等优点正日益成为未来重要的制氢技术之一.开发高效光催化分解水体系的一个重要前提是使用窄带隙半导体材料,从而能最大化地吸收和利用太阳光谱.近年来,一些诸... 基于粉末半导体催化剂的太阳能光催化分解水技术因具有廉价和适宜大规模生产等优点正日益成为未来重要的制氢技术之一.开发高效光催化分解水体系的一个重要前提是使用窄带隙半导体材料,从而能最大化地吸收和利用太阳光谱.近年来,一些诸如氮(氧)化物、硫(氧)化物和硒化物等窄带隙半导体材料陆续被开发和拓展到光催化全分解水体系中.然而,考虑到随着吸收波长的提高而导致氧化还原反应驱动力减小的挑战,开发基于窄带隙半导体催化剂的高效全分解水体系依然是当今光催化研究领域的主题之一.金属硒化物作为一类窄带隙半导体材料,较同类氧化物和硫化物具有更长的吸收带边.前期我们课题组利用金层锚定的硒化锌和铜镓硒固溶体(ZnSe:CGSe)产氢催化剂与CoOx/BiVO4产氧催化剂组合实现了首例基于硒化物的可见光驱动Z机制全分解纯水.为了进一步探索更多基于硒化物构筑Z机制全分解水催化体系的可能,本文通过调变Zn/(Zn+Cu)和Ga/Cu摩尔比制备了吸收带边在480-730 nm范围内可调的系列ZnSe:CGSe样品,并以此硒化物为产氢催化剂,结合CoOx/BiVO4产氧催化剂以及还原石墨烯(RGO)电子介质成功构筑了另一种Z机制全分解纯水催化体系.该体系与前期报道的体系相比,避免了真空蒸镀工艺过程,构筑起来更为简单便捷.研究表明,光催化分解水效率与对应硒化物光阴极的光电性能密切相关,而与有牺牲试剂存在下的硒化物产氢活性不呈线性关系. 展开更多
关键词 光催化 硒化物 水分解 Z机制
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电刺激对Ethanoligenens harbinese B49产氢菌生长代谢的促进作用
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作者 唐婧 李光昊 +2 位作者 付璞玉 侯哲 杨羽菲 《安全与环境学报》 CAS CSCD 北大核心 2019年第4期1406-1410,共5页
通过外加直流电对厌氧产氢发酵过程进行电刺激,考察了弱电流条件下4种电极材料对产氢菌降解葡萄糖的影响,探讨了不同通电时间点对Ethanoligenens harbinese B49乙醇型发酵产氢菌生长代谢的促进作用。结果表明,通入弱电流时,以碳毡和钛... 通过外加直流电对厌氧产氢发酵过程进行电刺激,考察了弱电流条件下4种电极材料对产氢菌降解葡萄糖的影响,探讨了不同通电时间点对Ethanoligenens harbinese B49乙醇型发酵产氢菌生长代谢的促进作用。结果表明,通入弱电流时,以碳毡和钛镀钌板为电极的系统葡萄糖降解率分别提高了11.02%和9.70%;而以石墨和超滤膜包裹石墨为电极的系统葡萄糖降解率低于对照组;碳毡材料对细菌生长影响较小。在不同时间点通入电流对发酵系统内pH值、微生物量、葡萄糖降解均有显著影响,以碳毡为电极发酵5 h后通入弱电流(0.3 mA/cm^2),反应20 h后微生物量达到0.92g/L,葡萄糖降解率为58.27%,分别是对照组的2.28倍、1.49倍。适宜的电极材料和通电方式有助于提高产氢菌的生长速率和代谢活性,进而促进产氢发酵。 展开更多
关键词 环境科学技术基础学科 电刺激 电极材料 细胞生长 代谢
在紫外和可见光下具有高催化活性的珊瑚状金红石型二氧化钛的制备 预览
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作者 朱捷 葛奉娟 +4 位作者 陈艳 徐艳 张学杨 邹伟欣 董林 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第8期1470-1476,共7页
采用溶剂热法在二乙二醇溶液中制备了珊瑚状的金红石二氧化钛(Rut-dg)。扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)表明样品呈均匀分散的球形颗粒,直径约为1 μm,表面具有珊瑚状的突起结构,半径约10 nm。氮气吸附-脱附结果表明样品比表面达到... 采用溶剂热法在二乙二醇溶液中制备了珊瑚状的金红石二氧化钛(Rut-dg)。扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)表明样品呈均匀分散的球形颗粒,直径约为1 μm,表面具有珊瑚状的突起结构,半径约10 nm。氮气吸附-脱附结果表明样品比表面达到228 m^2·g^-1,是商品金红石的7倍多。由于其特殊的形貌,Rut-dg在紫外光下的催化产氢量达到25 000 μmol·g^-1·h^-1,比P25高出50%,是商品金红石活性的13倍。在可见光下的产氢量为270 μmol·g^-1·h^-1,而P25和商品金红石则没有明显活性。进一步实验表明,Rut-dg样品表面检测不到可能引起活性增加的有机杂质存在,因此,珊瑚状的形貌是影响活性的重要因素。样品在300 ℃焙烧后,珊瑚状表面结构明显烧结,比表面下降了50%,导致产氢量下降了15%~25%,这也说明珊瑚状结构大大促进了光催化产氢活性的提高。 展开更多
关键词 水热法 金红石二氧化钛 多相催化 分解水 光分解
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非贵金属助催化剂Ni3N修饰g-C3N4用于可见光催化产氢的研究 预览
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作者 葛建华 刘玉洁 +2 位作者 江道传 张磊 杜平武 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期160-167,共8页
近年来,利用太阳光光解水制氢被认为是解决当前能源短缺和环境污染问题的重要途径之一.众所周知,助催化剂可以有效的降低光催化产氢反应的活化能,提供产氢反应的活性位点,有效的促进催化剂中光生载流子的传输与分离,从而提高光催化剂产... 近年来,利用太阳光光解水制氢被认为是解决当前能源短缺和环境污染问题的重要途径之一.众所周知,助催化剂可以有效的降低光催化产氢反应的活化能,提供产氢反应的活性位点,有效的促进催化剂中光生载流子的传输与分离,从而提高光催化剂产氢体系的反应活性和稳定性.然而,鉴于贵金属助催化剂(Pt,Au和Pd等)储量低、成本高,极大地制约了其应用.因而,开发出适用于光催化水分解制氢的非贵金属助催化剂尤为重要.石墨相氮化碳(g-C3N4)因其具有热稳定性、化学稳定性高以及制备成本低廉等优点,成为光催化领域研究的热点.然而,由于g-C3N4的禁带宽度(Eg=2.7eV)较宽,致使其对可见光的响应能力较弱,并且在光催化反应过程中其光生电子-空穴对易复合,从而导致其光催化产氢活性较低.因此,如何开发出含非贵金属助催化剂的g-C3N4高效、稳定的太阳光催化分解水制氢体系引起了人们极大的关注.本文通过水热法-高温氨化法首次将非贵金属Ni3N作为助催化剂来修饰g-C3N4,增强其可见光光催化性能(λ>420nm).采用XRD、SEM、EDS、Mapping、UV-Vis、XPS和TEM等手段对Ni3N/g-C3N4光催化体系进行了表征.结果表明,Ni3N纳米颗粒成功的负载到g-C3N4表面且没有改变g-C3N4的层状结构.此外,采用荧光光谱分析(PL)、阻抗测试(EIS)和光电流谱进行表征,结果显示,Ni3N纳米颗粒可有效促进催化剂中光生载流子的传输与分离,抑制电子-空穴对的复合.同时,将功率为300 W且装有紫外滤光片(λ>420 nm)的氙灯作为可见光光源进行光催化产氢实验结果表明,引入了一定量的Ni3N可以极大提高g-C3N4的光催化活性,其中,Ni3N/g-C3N4#3的产氢量为~305.4μmol·h^﹣1·g^﹣1,大约是单体g-C3N4的3倍.此外,在450nm单色光照射下,Ni3N/g-C3N4光催化产氢体系的量子效率能达到~0.45%,表明Ni3N/g-C3N4具有将入射电子转化为氢气的能力.循环产氢实� 展开更多
关键词 光催化 Ni3N 助催化剂 g-C3N4
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可见光驱动微生物光电化学池处理剩余污泥同步产氢
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作者 杨政伟 蔺莉莉 +5 位作者 张梦雪 顾莹莹 赵朝成 张秀霞 刘其友 张云波 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2019年第6期1868-1876,共9页
氢气是一种理想的清洁能源.太阳能驱动的微生物光电化学池(Microbial photoelectrochemical cell, MPEC)因可同时实现废物处理与自发产氢而受到人们的关注.本文以剩余污泥为底物,构建了一种由无定型硫化钼改性硅纳米线(MoS3/SiNWs)光阴... 氢气是一种理想的清洁能源.太阳能驱动的微生物光电化学池(Microbial photoelectrochemical cell, MPEC)因可同时实现废物处理与自发产氢而受到人们的关注.本文以剩余污泥为底物,构建了一种由无定型硫化钼改性硅纳米线(MoS3/SiNWs)光阴极和生物阳极组成的MPEC系统,研究了3组MPEC在不同的酸性阴极液pH和外加电压条件下的产氢及污泥减量效果.研究结果表明,MPEC在阴极液pH为1和3的条件下均能在无外加电压下自发产氢;pH=1的MPEC-1实验中平均产氢速率为(0.66±0.02) mL·h^-1,约是pH=3的MPEC-2实验平均产氢速率的1.5倍,但阴极过酸的条件限制了其实际应用;pH为3、外加0.2 V电压的MPEC-3与MPEC-2相比,产氢周期由15 h增加到40 h,平均产氢速率由(0.44±0.05) mL·h^-1提高到(0.52±0.04) mL·h^-1,污泥TCOD、SCOD、TSS、VSS的降解率分别可达53.96%、70.18%、38.21%和61.76%.可见本文构建的MPEC系统是一种有前景的利用太阳能进行废物处理和资源化的新技术. 展开更多
关键词 太阳能 MoS3/SiNWs光阴极 生物阳极 剩余污泥
镧改性石墨相氮化碳光催化剂在太阳能-氢转换过程中的应用研究
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作者 郭安祥 王若谷 +1 位作者 戴立森 董拓 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2019年第2期112-115,共4页
以四水合醋酸镧[La(CH3COO)3·4H2O]和三聚氰胺(C3H6N6)分别作为镧(La)和石墨相氮化碳(g-C3N4)的前驱体材料,通过简易的一锅热解的方法制备了La改性的石墨相氮化碳(La-g-C3N4)光催化剂。研究结果表明:所得光催化剂的可见光催化产氢... 以四水合醋酸镧[La(CH3COO)3·4H2O]和三聚氰胺(C3H6N6)分别作为镧(La)和石墨相氮化碳(g-C3N4)的前驱体材料,通过简易的一锅热解的方法制备了La改性的石墨相氮化碳(La-g-C3N4)光催化剂。研究结果表明:所得光催化剂的可见光催化产氢活性与原始g-C3N4相比有明显改善,在La(CH3COO)3·4H2O用量为0.5%(是C3H6N6用量的摩尔百分数)条件下,制得的La-g-C3N4在6h内的产氢量达到575μmol/gcat,是原始g-C3N4的2.15倍。 展开更多
关键词 光催化 石墨相氮化碳 镧系金属 可见光
新型PtPd合金纳米颗粒修饰g-C3N4纳米片以提高可见光照射下光催化产氢活性 预览
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作者 肖楠 李松松 +5 位作者 刘霜 徐博冉 李延东 高旸钦 戈磊 卢贵武 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第3期352-361,共10页
石墨相氮化碳(g-C3N4)纳米片因其廉价、易得、无毒等优点而在光催化领域被广泛应用和研究.但单一的g-C3N4存在光生电子与空穴易复合等缺陷,而助催化剂的存在可以促进电荷转移,延长载流子寿命,从而提高光催化性能.本文通过合成PtPd双金... 石墨相氮化碳(g-C3N4)纳米片因其廉价、易得、无毒等优点而在光催化领域被广泛应用和研究.但单一的g-C3N4存在光生电子与空穴易复合等缺陷,而助催化剂的存在可以促进电荷转移,延长载流子寿命,从而提高光催化性能.本文通过合成PtPd双金属合金纳米颗粒作为助催化剂,对g-C3N4纳米片光催化剂进行修饰以提高可见光照射下的光催化产氢速率.g-C3N4是以尿素为原材料,通过高温热缩聚和热刻蚀的方法合成,PtPd/g-C3N4复合光催化剂通过化学还原沉积法合成.对所获得的复合光催化剂进行了XRD测试并将结果与PdPt标准卡片进行了对比,结果表明,各峰的位置都能有较好的对应,说明成功合成了PdPt.采用TEM对PtPd/g-C3N4的形貌进行观察,发现g-C3N4呈薄片状,且PdPt颗粒较为均匀地分布在其表面.XPS测试发现,PtPd/g-C3N4复合样品中Pt和Pd元素的峰值较Pt/g-C3N4和Pd/g-C3N4均发生0.83eV的偏移,进一步说明合成了PtPd双金属合金纳米颗粒.DRS测试表明,g-C3N4的带隙宽度为2.69eV,而PtPd双金属合金纳米颗粒的负载有效地减小了禁带宽度,从而提高了光催化剂对光的利用率.光催化产氢性能实验发现,当g-C3N4负载PtPd双金属合金纳米颗粒后,光催化产氢速率大幅度提高,其中负载量为0.2wt%的PtPd/g-C3N4复合光催化剂的产氢速率最高,为1600.8μmolg–1h^–1,是纯g-C3N4纳米片的800倍.向光催化体系中添加10gK2HPO4后,产氢速率提高到2885.0μmolg–1h^–1.当二元合金中Pt:Pd比为1:1时,PtPd/g-C3N4复合光催化剂上的产氢速率最高,分别是Pt/g-C3N4和Pd/g-C3N4上的3.6倍和1.5倍.另外,在420nm处量子效率为5.5%.PtPd/g-C3N4复合光催化剂还表现出很好的稳定性,能够在完成4次光催化实验循环后仍然保持其良好的光催化活性.对PtPd/g-C3N4复合光催化剂进行了一系列光电化学表征.PL结果表明,PtPd/g-C3N4复合光催化剂与纯g-C3N4相比荧光强度减弱,说明PtPd/g-C3N4 展开更多
关键词 g-C3N4纳米片 PtPd合金纳米颗粒 光催化
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一锅水热法制备柳枝状MoS2/CdS异质结材料及其可见光催化产氢性能 预览
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作者 张振伟 李秋昊 +2 位作者 乔秀清 侯东芳 李东升 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第3期371-379,共9页
自从1972年Fujishima和Honda发现TiO2光电催化分解水产氢以来,半导体光催化分解水产氢技术被认为是解决能源危机和环境污染问题最有效的策略之一.然而,由于TiO2的可见光吸收能力差、活性低、价格高等问题限制了其实际应用,因此寻求和发... 自从1972年Fujishima和Honda发现TiO2光电催化分解水产氢以来,半导体光催化分解水产氢技术被认为是解决能源危机和环境污染问题最有效的策略之一.然而,由于TiO2的可见光吸收能力差、活性低、价格高等问题限制了其实际应用,因此寻求和发展高效的可见光催化剂具有重要意义.CdS半导体材料具有合适的带隙及导带位置,可以有效吸收可见光产生电子并将H+还原生成H2,是目前公认的较好的可见光催化产氢材料之一.然而光催化过程中CdS材料较快的电子-空穴复合速度极大降低了其效率,如何促进光催化过程中电子-空穴对的分离成为研究重点.研究表明,采用负载助催化剂、构筑异质结、表面修饰、金属/非金属元素掺杂等技术可明显提高CdS的光催化产氢性能,其中发展非贵金属助催化剂引起了广泛兴趣.近年有文献报道过渡金属硫化合物MoS2用于光催化助催化剂,可以明显提高光催化性能.目前已制备出具有不同形貌的MoS2/CdS异质材料如纳米球、纳米棒、纳米纤维等,但多数MoS2/CdS异质材料的制备采用两步法或多步法,制备工艺复杂,易引入杂质,阻碍了其实际应用.因此,发展简单温和的一步法制备具有新颖形貌的MoS2/CdS异质材料具有重要意义.本文采用简单的一步水热法制备了一种新颖的柳枝状MoS2/CdS异质材料.采用X射线衍射、场发射扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、紫外-可见漫反射吸收光谱和氮气吸附-脱附测试对所得样品进行了表征.结果表明,制备的柳枝状MoS2/CdS异质材料具有核壳结构,两者之间形成紧密的异质结.光催化性能测试表明,制备的MoS2/CdS异质材料相比纯相CdS产氢性能明显提高,优化后的MoS2/CdS异质材料(MoS2/CdS摩尔比为5:100)的产氢性能是纯CdS的28倍.通过紫外-可见漫反射光谱、荧光光谱分析、光电流、EIS阻抗谱及莫特肖特基曲线测� 展开更多
关键词 硫化镉 硫化钼 光催化 水分解 异质结 核壳结构 可见光
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可控设计Zn-Ni-P修饰g-C3N4催化剂光催化产氢性能 预览
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作者 李彦兵 靳治良 +1 位作者 张利君 樊凯 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第3期390-402,共13页
光催化分解水制氢是应对能源危机和环境污染问题的途径之一,也是实现太阳能转化和储存的有效方法.其中,应用层面的一个关键制约因素是高效光催化剂的开发和制氢反应体系的构建,理论层面的一个关键科学问题是光生电子-空穴的高效分离及... 光催化分解水制氢是应对能源危机和环境污染问题的途径之一,也是实现太阳能转化和储存的有效方法.其中,应用层面的一个关键制约因素是高效光催化剂的开发和制氢反应体系的构建,理论层面的一个关键科学问题是光生电子-空穴的高效分离及光生电子定向迁移,这两个层面的问题构成当前光催化分解水制氢研究的重大挑战.因此,稳定、高效催化剂的制备成为光催化领域重要的研究目标.类石墨烯氮化碳(g-C3N4)的结构与石墨相似,其层与层之间的范德华力使其具有良好的热稳定性和化学稳定性.g-C3N4是一种聚合物非金属半导体,由于具有与碳材料相似的层状堆积结构和sp2杂化的π共轭电子能带结构,因此被认为是最有可能代替碳材料用于光催化分解水制氢的新型光催化材料.g-C3N4的室温禁带宽度为2.7eV左右,其价带和导带的位置完全覆盖了水的氧化-还原电位,因此理论上g-C3N4不仅能够氧化水为氧气,而且能够将水还原产氢,从而表现出优良的光电特性,成为新型太阳能转换材料.然而,g-C3N4在展示了良好研究前景的同时也存在一些缺陷,如比表面积较小及稳定性差等,这制约了g-C3N4在光催化领域的应用.为此,通过各种化学修饰对g-C3N4进行改性以提高其光催化活性和稳定性成为一个重要的研究方向.本文采用高温煅烧方法成功制备了Zn-Ni-P@g-C3N4催化剂.将一定量的g-C3N4、乙酸镍、乙酸锌和次亚磷酸钠均匀混合在一起并研磨成粉末,然后以3oC/min的速率升温至300oC并在此温度下保持2h,自然冷却至室温后即得到Zn-Ni-P@g-C3N4催化剂,整个制备过程在氮气环境中进行.研究表明,在Zn与Ni摩尔比为1:3的Zn-Ni-P@g-C3N4催化剂上,当反应体系pH=10,在420nm光照下反应5h产氢量可达531.2μmol,是纯g-C3N4上的54.7倍.20h循环实验表明催化剂具有较好的光催化稳定性.对催化剂进行了XRD、TEM、SEM、XPS、N 展开更多
关键词 Zn-Ni-P g-C3N4 可控设计 光催化剂
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利用镧系离子掺杂延长{001}/{101}晶面共暴露的TiO2纳米片电荷分离态以增强其光催化产氢性能 预览
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作者 朱永安 张振翼 +2 位作者 吕娜 华瑞年 董斌 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第3期413-423,共11页
随着工业化的快速发展,化石燃料等不可再生能源的快速消耗,人类将面临不可预测的能源危机.寻找有效的方法来解决能源短缺问题已成为当今的重要研究课题.氢能是一种可以替代化石燃料的清洁可再生能源.利用半导体光催化分解水制氢技术可... 随着工业化的快速发展,化石燃料等不可再生能源的快速消耗,人类将面临不可预测的能源危机.寻找有效的方法来解决能源短缺问题已成为当今的重要研究课题.氢能是一种可以替代化石燃料的清洁可再生能源.利用半导体光催化分解水制氢技术可以将太阳能转化为氢能.目前,在已开发的半导体光催化材料中,TiO2因具有无毒、稳定、廉价等优点而备受光催化领域关注.但是,在实际应用方面,TiO2的光催化效率受限于其低的光子利用率和较高的光生电子-空穴复合率.许多研究表明,TiO2不同晶面的协同作用有利于光生载流子的迁移分离,并且适量的掺杂能够捕获光生电子,从而抑制其复合.而镧系元素因其特殊4f电子结构受到广泛的关注.采用物理或化学方法将镧系离子引入TiO2晶格中,可以影响光生电子和空穴的动力学过程,延长光生载流子的分离状态,从而提高光催化活性.本文通过简单溶剂热法成功合成了镧系离子掺杂{001}/{101}面共暴露的TiO2纳米片.X-射线粉末衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)和高分辨透射电子显微镜(HRTEM)的表征结果证明了镧系离子选择性掺杂在TiO2纳米片{101}面上.结合紫外可见吸收光谱、稳态荧光、瞬态荧光衰减曲线、光电流及莫特-肖特基曲线等手段对镧系离子掺杂TiO2光催化剂进行了表征,结果表明,镧系离子掺杂TiO2纳米片增强了对光的吸收,同时延长光生载流子的分离状态,阻碍光生电子和空穴的复合.考察其光催化分解水制氢的性能.研究表明,在相同掺杂量(0.5mol%RE3+=Ho3+,Er3+,Tm3+,Yb3+,Lu3+)的TiO2纳米片中,Yb3+-TiO2纳米片光催化剂具有优异的产氢活性,在模拟太阳光照射1h后产氢量是纯TiO2的4.25倍.同时讨论了不同浓度助催化剂Pt作用下的Yb3+-TiO2纳米片产氢效果,当Pt含量量为0.3wt%时,光解水产氢活性最佳,Pt/Yb3+-TiO2纳米片的产氢量是Yb3+-TiO2的2倍,纯TiO 展开更多
关键词 光催化 镧系离子掺杂 TIO2 共暴露面 {001}面 纳米片
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超薄碳层包覆SiC新型光催化剂的制备表征及其产氢性能 预览
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作者 彭媛 王达 杨静静 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2019年第3期532-536,共5页
利用浸渍和高温煅烧相结合的方法制备得到超薄碳层包覆的SiC纳米颗粒,研究了该无金属复合材料在可见光下的催化产氢性能。结果表明,超薄碳层的包覆使SiC的产氢效率达到35.4μmol·h-1·g-1,是单独SiC颗粒的近6倍。采用X-射线衍... 利用浸渍和高温煅烧相结合的方法制备得到超薄碳层包覆的SiC纳米颗粒,研究了该无金属复合材料在可见光下的催化产氢性能。结果表明,超薄碳层的包覆使SiC的产氢效率达到35.4μmol·h-1·g-1,是单独SiC颗粒的近6倍。采用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM),紫外可见漫反射光谱(DRS)和荧光光谱(PL)表征了复合物的结构、形貌和光谱特征,并结合光催化机理证明超薄碳层的包覆能增强SiC的光吸收能力,减少电子空穴复合,从而提升光催化产氢性能。 展开更多
关键词 超薄碳层 SIC 无金属
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缺陷对TiO2纳米棒催化活性的影响 预览
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作者 赵钊 关壬铨 +4 位作者 李佳昕 宋沐遥 李铭新 宋光鑫 张俊凯 《吉林师范大学学报:自然科学版》 2019年第3期26-29,共4页
采用水热法实现了将氧缺陷引入TiO2,这一方法可使TiO2纳米棒的表面或内部具有均匀分布的缺陷.通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)对所得样品进行了表征,XRD结果证明了所合成的样品为纯相且结晶性良好,SEM、... 采用水热法实现了将氧缺陷引入TiO2,这一方法可使TiO2纳米棒的表面或内部具有均匀分布的缺陷.通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)对所得样品进行了表征,XRD结果证明了所合成的样品为纯相且结晶性良好,SEM、TEM显示样品为棒状结构,固体紫外漫反射(DRS)结果证实了氧缺陷的存在,通过光催化产氢效率评价了注入氧缺陷后样品的光催化性能,结果表明具有缺陷的TiO2纳米棒的光催化产氢性能明显提升. 展开更多
关键词 TIO2 氧缺陷 纳米棒
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Cd Te-QDs/g-C3N4的合成及其高效可见光光催化产氢研究
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作者 曾丹丹 许第发 +2 位作者 周艺 赵珍 张世英 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第8期110-114,119共6页
CdTe量子点在可见光下具有优异的光催化制氢活性,将CdTe量子点修饰到石墨相氮化碳(g-C3N4)表面可以进一步提高其产氢活性。采用一步水热法合成了CdTe QDs/g-C3N4复合光催化剂,并用XRD、TEM、DRS、FT-IR和PL对其进行分析。在以CoCl2为助... CdTe量子点在可见光下具有优异的光催化制氢活性,将CdTe量子点修饰到石墨相氮化碳(g-C3N4)表面可以进一步提高其产氢活性。采用一步水热法合成了CdTe QDs/g-C3N4复合光催化剂,并用XRD、TEM、DRS、FT-IR和PL对其进行分析。在以CoCl2为助催化剂和抗坏血酸(H2A)为牺牲剂的条件下,得到的复合光催化剂在可见光照射下比纯CdTe QDs和gC3N4表现出更高的产氢活性。其中质量分数为20%CdTe QDs/g-C3N4的复合材料的H2生成量为4. 8 mmol,是纯CdTe QDs的2. 4倍。 展开更多
关键词 CDTE QDS g-C3N4 光催化剂 光生载流子
钼基金属有机框架为模板合成二硫化钼纳米棒用于高效电解水产氢
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作者 伊俊东 刘陶陶 +1 位作者 黄远标 曹荣 《中国科学:材料科学(英文版)》 CSCD 2019年第7期965-972,共8页
在电解水产氢反应(HER)中,为了替代传统使用的价格高昂的铂基催化剂,开发含量丰富、高效的非贵金属催化剂是近年来的研究热点.其中,二硫化钼(MoS2)由于其低廉的成本和良好的活性受到了广泛的关注.目前,大多数报导均使用水热法合成MoS2,... 在电解水产氢反应(HER)中,为了替代传统使用的价格高昂的铂基催化剂,开发含量丰富、高效的非贵金属催化剂是近年来的研究热点.其中,二硫化钼(MoS2)由于其低廉的成本和良好的活性受到了广泛的关注.目前,大多数报导均使用水热法合成MoS2,很少使用固相法.本文,我们使用一种钼基金属有机框架作为牺牲模板,通过一步高温固相合成得到尺寸均匀的MoS2纳米棒.所得棒状形貌能够有效暴露MoS2边缘活性位点,提升HER活性.同时,固相合成后,材料中仍有少量碳残留,这些残余的碳提升了催化剂的导电性,加速了HER过程中的电子转移,提升了催化剂的反应活性.因此我们合成的MoS2纳米棒表现出优异的HER性能,拥有很小的起始电位(96mV )以及很低的塔菲尔斜率(93mV dec^-1).本工作为固相合成基于MoS2的复合材料提供了一种新的思路. 展开更多
关键词 模板合成 二硫化钼 金属有机 纳米棒 电解水 框架 钼基
非晶Cu2MoS4纳米笼的形貌和结构工程用于高效电解水产氢
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作者 余建 李安然 +3 位作者 李丽东 李晓霞 王晓天 郭林 《中国科学:材料科学(英文版)》 CSCD 2019年第9期1275-1284,共10页
非晶纳米材料因长程无序的原子排列,其形貌和结构的调控极具挑战性.本文首次报道了一种可控自水解蚀刻-沉淀(SHEP)法,在常温常压下即可合成出空心多孔且形貌规则的非晶Cu2MoS4纳米笼(a-Cu2MoS4).得益于其空心多孔结构和非晶的丰富硫缺陷... 非晶纳米材料因长程无序的原子排列,其形貌和结构的调控极具挑战性.本文首次报道了一种可控自水解蚀刻-沉淀(SHEP)法,在常温常压下即可合成出空心多孔且形貌规则的非晶Cu2MoS4纳米笼(a-Cu2MoS4).得益于其空心多孔结构和非晶的丰富硫缺陷,a-CsMoS,表现出比晶体相对物更强的析氢反应(HER)活性.其中,壳厚度为20nm的八面体a-Cu2MoS4表现出最好的HER活性:在10mAcm^-2电流密度下,过电位仅为96mV,塔菲尔斜率低至61mVdecade^-1;这主要是因为a-Cu2MoS4合适的厚度既保证了其表面的多孔性,又确保了其结构的稳定性.本文提出的合成方法具有普适性,可扩展到更多的三元纳米笼材料的合成,为各种三元纳米笼的精确可控制备提供了新视角,并为开发高活性非晶催化剂开辟了新的途径. 展开更多
关键词 多孔结构 纳米笼 非晶 形貌 电解水 工程用 纳米材料
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