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草酸盐热分解法制备CeO2负载CuO催化剂用于CO优先氧化反应 预览 被引量:2
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作者 王成 郭丽红 +5 位作者 李新刚 马奎 丁彤 王新雷 田野 《高等学校化学学报》 CSCD 北大核心 2017年第12期2296-2305,共10页
采用草酸盐热分解-浸渍法制备了一系列不同CuO负载量的CuO/CeO_2催化剂,并将其用于CO优先氧化(PROX)研究.当CuO负载量为10%时催化剂活性最高,具有温区最宽且温度最低的CO完全转化窗口(96~160℃),并且当反应温度低于131℃时,产物中CO... 采用草酸盐热分解-浸渍法制备了一系列不同CuO负载量的CuO/CeO_2催化剂,并将其用于CO优先氧化(PROX)研究.当CuO负载量为10%时催化剂活性最高,具有温区最宽且温度最低的CO完全转化窗口(96~160℃),并且当反应温度低于131℃时,产物中CO2选择性始终保持100%.研究结果表明,当负载少量CuO时,Cu~(2+)离子会进入CeO_2晶格形成固溶体;进一步提高CuO负载量会导致CuO在CeO_2表面聚集.对于CuO/CeO_2催化剂,形成Cu-Ce固溶体会在催化剂表面生成大量的表面氧空位和Ce3+;Ce3+则与Cu~(2+)作用产生更多的表面Cu~+,而Cu~+是CO PROX的活性中心,因此表面Ce3+含量的提高和Cu-Ce之间相互作用的增强是活性提高的主要原因.与普通沉淀-浸渍法制备的CuO/CeO_2催化剂相比,草酸盐热分解-浸渍法制备的催化剂更有利于Cu-Ce固溶体的形成,从而具有更多的表面Ce3+和更强的表面Cu-Ce相互作用,因此具有更高的CO优先氧化活性. 展开更多
关键词 草酸盐热分解法 CUO CeO2催化剂 CO优先氧化 强相互作用 表面Ce3+
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蒸氨法制备铜硅催化剂的二甲醚水蒸气重整制氢性能 预览 被引量:5
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作者 王新雷 马奎 +4 位作者 郭丽红 丁彤 田野 李新刚 《物理化学学报》 CSCD 北大核心 2017年第8期1699-1708,共10页
采用蒸氨法制备出不同Cu负载量的xCu/SiO2-AE催化剂,并将其用于二甲醚水蒸气重整制氢反应。当Cu负载量为30%(w)时,30Cu/SiO2-AE催化剂表现出最佳的催化性能。结果显示,该方法制备的催化剂表面具有高度分散的Cu0和层状硅酸铜物相,... 采用蒸氨法制备出不同Cu负载量的xCu/SiO2-AE催化剂,并将其用于二甲醚水蒸气重整制氢反应。当Cu负载量为30%(w)时,30Cu/SiO2-AE催化剂表现出最佳的催化性能。结果显示,该方法制备的催化剂表面具有高度分散的Cu0和层状硅酸铜物相,经还原后分别形成Cu0和Cu+物种。与常规浸渍法制备的30Cu/SiO2-IM催化剂相比,蒸氨法制备的30Cu/SiO2-AE催化剂具有优异的催化稳定性和活性,这与其独特的层状结构和表面Cu0与Cu+之间的协同作用相关。 展开更多
关键词 二甲醚水蒸气重整 制氢 层状硅酸铜 CU/SIO2 蒸氨法
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空间位阻对吡啶过度修饰导致丝光沸石二甲醚羰基化酸性位中毒后再生的诱导作用 预览
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作者 赵娜 田野 +6 位作者 张丽芙 吕帅帅 丁彤 胡振芃 马新宾 李新刚 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期895-904,共10页
当今世界环境与能源问题日益加剧,乙醇作为一种重要的清洁燃料和化学品受到广泛关注,迫切需要探索高效的乙醇合成方法,以满足日益增长的市场需求.其中,将煤炭、生物质、页岩气等为原料合成的二甲醚通过羰基化反应制乙酸甲酯、乙酸甲酯... 当今世界环境与能源问题日益加剧,乙醇作为一种重要的清洁燃料和化学品受到广泛关注,迫切需要探索高效的乙醇合成方法,以满足日益增长的市场需求.其中,将煤炭、生物质、页岩气等为原料合成的二甲醚通过羰基化反应制乙酸甲酯、乙酸甲酯加氢制乙醇的串联式绿色乙醇合成路线具有重要的工业应用前景.然而,在二甲醚羰基化过程中,丝光沸石分子筛易积碳失活,阻碍了其工业应用.吡啶改性可以毒化丝光沸石12元环孔道中的酸性位,抑制积碳的形成,进而大幅度提高该催化剂的稳定性,但同时会使其催化活性降低约40%–50%.为了解决这一难题,本文从分子水平上研究了吡啶吸附行为以及分子筛骨架空间位阻对丝光沸石催化剂上二甲醚羰基化反应的影响.通过解析丝光沸石的骨架结构,我们发现位于8元环侧袋和12元环孔道共用孔壁处O2位置上的酸性位是二甲醚羰基化反应的活性位,但它们在吡啶修饰过程中易被毒化而使催化剂活性下降.密度泛函理论计算结果表明,吡啶分子因受分子筛骨架空间位阻的影响,在O2处酸性位上的吸附较弱.而实验结果也表明,通过673K热处理可以再生被吡啶毒化的O2活性位,而并不影响12元环孔道中其它吡啶分子的吸附.因此,该热处理方法可以使丝光沸石催化剂保持高稳定性的同时,将二甲醚羰基化反应催化活性提高约60%.本文从分子水平证明了丝光沸石中O2活性位对二甲醚羰基化反应的重要作用,为绿色乙醇合成技术研究提供了新的思路,也为其它高效分子筛催化体系设计提供了有益的参考. 展开更多
关键词 丝光沸石 吡啶修饰 二甲醚 羰基化 再生 空间位阻 稳定性
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